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Untersuchungen zur Kinetik bimolekularer Reaktionen und stoßinduzierter Relaxationsprozesse mittels zeitaufgelöster Laserspektroskopie

Jens Hetzler
ISBN 978-3-8325-4371-6
193 Seiten, Erscheinungsjahr: 2016
Preis: 42.00 EUR

Stichworte/keywords: Physikalische Chemie, Laserinduzierte Fluoreszenz, Reaktionskinetik, Stoßinduziertes Intersystem Crossing, Schwingungsrelaxationen

In dieser Arbeit wurden bimolekulare Reaktionen und stoßinduzierte Relaxationsprozesse anhand verbrennungs- und atmosphärenchemisch relevanter Systeme mittels zeitaufgelöster Laserfluoreszenzspektroskopie in der Gasphase untersucht.

Das NCN-Radikal ist ein wichtiges Intermediat bei der prompten NO-Bildung während Verbrennungsprozessen. Experimente zur stoßinduzierten Relaxation des NCN wurden durchgeführt, um einen Mechanismus für die Bildung des Triplett-Zustandes des NCN aus der Photolyse von NCN3 zu entwickeln. Die Kinetik der Reaktion dieses 3NCN mit NO2 wurde als verbrennungstechnisch relevante bimolekulare Reaktion über einen großen Druck- und Temperaturbereich untersucht.

In der Atmosphärenchemie spielen OH-Radikale beim Abbau von Luftschadstoffen eine entscheidende Rolle. Dazu wurde die Reaktion von CH2I mit O2 zum schwingungsangeregten Criegee-Intermediat (CH2OO) untersucht und die OH-Ausbeute des CH2OO-Zerfalls bestimmt.

Die Arbeit soll einen Beitrag zum grundlegenden mechanistischen Verständnis der genannten Reaktionen liefern und die experimentellen Ergebnisse mit einfachen kinetischen Modellen untermauern.

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